С 1054 г. Святослав – князь Черниговский, с 1073 г. – великий князь Киевский. В 1054-1073 гг. входил в так называемый «триумвират Ярославичей» и вместе со старшим братом Изяславом и младшим Всеволодом правил Киевской Русью. Из всех братьев Ярославичей он был самым энергичным и обладал наибольшими способностями, отбирал уделы у князей-изгоев, ходил в военные походы. Вплоть до своей смерти он благополучно управлял Русью, несмотря на все попытки Изяслава через иноземных государей и папу вернуть себе власть.
Именно при нем в Чернигове велось активное строительство, а черниговский епископ принял статус митрополита. Святослав II Ярославич осознавал влияние церкви и сумел привлечь ее на свою сторону. Он покровительствовал святому Феодосию и Антонию, щедро одаривал Киево-Печерский монастырь, заложил здесь Успенскую церковь, построил Ильинский и Елецкий монастыри в Чернигове.Летописец отмечает любовь Святослава Ярославича к книгам, по его заказу было издано два «Изборника Святослава» (1073 и 1076 гг.), в первом из которых изображена миниатюра князя с семейством. У Святослава была большая библиотека, для него переводилось много славяно-болгарских рукописей.
В 1067 году Святослав вместе с братьями совершил поход против Всеслава Полоцкого, войска которого были разбиты, а сам он посажен в тюрьму в городе Киеве. В союзе с Всеволодом и Изяславом князь Святослав вел борьбу с торками, восточными кочевниками, силу которых они смогли сломить, а также половцами, борьба с которыми оказалась неудачной.
После того, как в 1068 году на Переяславское княжество напали половцы, братья выступили против них, но получили поражение на реке Альте и бежали. Святослав быстро оценил сложившуюся ситуацию и нанес половцам, вторгнувшимся в Черниговскую область, сильное поражение у Сновска. Этот поступок значительно повысил авторитет Святослава на Руси. В то же время Изяслав не сумел справиться с половецким нашествием и был за это прогнан из Киева.
Князь Святослав равнодушно отнесся к изгнанию брата. Когда Изяслав явился в Киев с польскими войсками, братья Святослав и Всеволод ходатайствовали перед ним за киевлян. За это время Святослав успел посадить в Новгороде Глеба, одного из своих сыновей. У него появилась мысль овладеть Киевом. Святослав заверил брата Всеволода, что Изяслав замышляет лишить их принадлежащим им уделов.
Ешё 20 мая 1072 г. вместе с братьями, митр. Георгием и другими архиереями Святослав Ярославич в сопровождении прибывших из Переяславля епископа Петра и игумена Николая участвовал в торжественном перенесении мощей святых Бориса и Глеба в новую церковь в Вышгороде под Киевом. По всей вероятности, именно тогда произошла и кодификация корпуса дополнительных статей к Русской Правде, который носит подзаголовок «Правда Ярославичей».
И В 1073 году, Святослав, вступив в заговор с братом Всеволодом, сверг Изяслава, который был вынужден бежать в Европу. По некоторым источникам, этому событию предшествовали активные действия Черниговского княжества, которые преследовали единственную цель — международную изоляцию князя Изяслава (он не получил польской поддержки, на которую рассчитывал). Все попытки князя Изяслава вернуть себе киевский престол были тщетными до смерти Святослава.
27 декабря 1076 г. Святослав Ярославич умер на 50-м году жизни, став 1-й известной на Руси жертвой неудачно проведенной хирургической операции. Князь умер от разрезания опухоли («резания желве»). После этого Киевский престол был занят Всеволодом, который практически тут же вернул его брату Изяславу.
Женат Святослав был дважды: 1-й раз на Килликии (или Кикилии, Цецилии), женщине неизвестного происхождения. В этом браке рождены дети:
Глеб (ум. 1078г.) — князь Тмутараканский (1064 и 1066—1068гг.), Новгородский (1068—1073гг. и 1077—1078гг.), Переяславский (1073—1077гг.).
Роман Красный (ум. 1079г.) — князь Тмутараканский с 1069года.
Давид (ум. 1123г.) — князь переяславский (1073—1076гг.), князь муромский (1076—1093гг.), князь смоленский в 1093—1095гг. и 1096—1097гг., князь новгородский в 1094—1095гг., князь черниговский (1097—1123гг.).
Олег (ум. 1115г.) — князь тмутараканский.
Давид и Олег – родоначальники 2-х знаменитых в XII веке ветвей черниговских князей, Ольговичей и Давыдовичей. Из Ольговичей происходил святой Михаил Черниговский, от которого пошли многие княжеские роды России. Ныне существующий род князей Горчаковых является потомком Святослава Ярославича по прямой мужской линии.
От 2-го брака, с Одой, графиней Штаденской, племянницей маркграфа Саксонской северной марки, родственницей императора Генриха III и папы Льва IX , Святослав имел одного сына — Ярослава, который впоследствии стал черниговским князем (на миниатюре рядом с матерью изображён маленький Ярослав). Из немецких источников известно, что после смерти отца Ярослав воспитывался в Германии, а после вернулся на Русь, где нашёл сокровища, зарытые его матерью. Ярослав стал предком династии рязанских и муромских и князей (впоследствии — великих князей Рязанских), которая пресеклась в начале XVI в.